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理解和控制分子量子比特中的自旋弛豫，对于开发化学可调谐的量子信息平台至关重要。该团队提出了一种完全基于第一性原理的计算框架，通过将密度泛函理论与模式分辨的开放系统形式相结合，计算单分子磁体\ceVOPc(OH)8中的自旋弛豫张量。通过将自旋哈密顿量展开为振动简正模式，并利用g张量的有限差分法评估线性和二次自旋-声子耦合张量，研究人员构建了可代入Lindblad型量子主方程的弛豫张量。该形式体系同时捕捉了直接（单声子）和共振拉曼（双声子）弛豫过程。数值分析揭示了一种高度选择性的模式结构：仅三个振动模式主导纵向（T1）退相干，而单一模式决定了大部分横向（T2）弛豫。计算得到的弛豫时间与实验测量结果高度吻合，且无需任何经验拟合。这些结果表明，第一性原理自旋-声子张量能预测退相干路径，并为分子量子比特的理性设计提供指导。