量子科技中心_量科网

在自旋轨道耦合存在及几何受挫材料中，对磁化密度的非共线处理至关重要。然而，密度泛函理论中的大多数交换相关泛函近似最初是针对局部共线磁化发展起来的。过去十年中，出现了许多非共线DFT的实用方法。然而，广泛使用的半局部共线泛函与其非共线推广之间的第一性原理联系仍然缺失。在本工作中，基于泛函的 \(u(2)\) 矩阵表示，在梯度展开层次上推导了共线与非共线交换相关泛函之间的局部精确关系。在此框架下，共线半局部变量自然获得了对横向和纵向磁化梯度分量的不同依赖。广泛使用的Scalmani-Frisch方案作为一阶近似出现。通过数值鲁棒的 \(SU(2)\) 旋转，实现了共线泛函导数到非共线空间的变换。针对典型的自旋受挫Cr₃团簇，展示了局部磁力矩的一致描述。该方法进一步扩展到完全非局域泛函，并为数值稳定的相对论响应计算提供了直接途径。通过计算铀及铀离子高自旋基态中的超精细耦合，展示了在自旋轨道耦合存在下对磁性的影响。