对称性禁止光电流中未遮蔽的量子几何场

频率和偏振分辨的光电流为量子材料中隐藏的对称性和能带几何结构提供了灵敏的探测手段。本研究以手性立方硅铋矿晶体为对象,其整体晶体对称性在佛克特构型下本应禁止纵向磁场奇次项磁光电流的产生。然而实验观测到显著的纵向响应信号:该响应在可见光波段持续存在,主要表现为磁场线性依赖关系,能延续至带隙以下能量区间,并展现出强烈的螺旋度选择性——圆偏振通道响应强度超过线偏振通道,且随光螺旋度切换发生符号反转。 研究人员通过识别缺陷启发的磁场选择自旋序机制,解决了这一表观矛盾。该机制在不改变整体晶体结构的前提下降低了有效磁对称性。第一性原理计算表明,氧空位会在带隙内产生束缚态,并在邻近的铋-氧单元上形成由强自旋轨道耦合稳定的局域磁矩。虽然对称性关联的空位构型在零场下保持能量简并并维持宏观时间反演对称性,但外加磁场会选择缺陷系综中时间反演对称性破缺的组分,将有效磁对称性降低至保持磁场B不变的子群,从而解除纵向选择定则的限制。 值得注意的是,这种磁场选择的对称性降低不仅能激活名义上禁戒的光电流:它还揭示了电子结构中潜藏的量子几何响应。动量分辨计算表明,主导性的圆偏振与线偏振磁光电流通道分别与布里渊区中贝里曲率富集区域和量子度量富集区域存在空间关联。该工作确立了“磁场选择的缺陷对称性降低”这一新范式,为揭示手性量子材料中隐藏的量子几何结构及激活禁戒非线性光电流开辟了新途径。

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提交arXiv: 2026-03-31 20:38

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