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固体材料中的单个自旋缺陷是实现量子技术的理想构建模块，但其确定性制备、单独寻址及近表面操作仍是重大挑战。二维材料因其单层厚度可直接在原子尺度调控缺陷态，为此提供了极具吸引力的替代方案。本研究通过结合扫描隧道显微镜与电子自旋共振技术，首次在二维半导体中实现了固态缺陷的单自旋调控。该团队在单层二硫化钼中制备并操控了硫空位和碳替位缺陷，并在单缺陷层面表征了其自旋动力学特性，包括相干控制。通过原子级精确操控，研究人员进一步设计并探测了缺陷对之间的自旋-自旋相互作用。这项成果在单一实验平台上展示了单个自旋缺陷的确定性制备、寻址能力、相干操控及可控耦合，确立了二维半导体中原子级工程自旋缺陷作为一类多功能可控固态量子体系的地位，为定制化量子传感实验开辟了新路径。