量子科技中心_量科网

过渡金属配合物因其部分填充的d轨道产生的强电子关联效应，对电子结构理论提出了重大挑战。该研究团队将最新开发的张量积选择组态相互作用(TPSCI)方法与密度矩阵重整化群(DMRG)方法在六种过渡金属体系(包括双核铬/铁/锰配合物及四核镍立方烷)中的交换耦合常数计算进行了系统比较。TPSCI方法采用局域相关张量积态基矢，在保持物理解释性的同时高效捕获电子结构特征。通过对(22个电子,29个轨道)至(42个电子,49个轨道)活性空间的计算，研究人员发现：虽然TPSCI因局域簇态截断始终获得比DMRG更高的变分能量，但其给出的磁交换耦合常数(J)与DMRG结果差异普遍保持在10-30 cm-1范围内。该方法的核心优势包括：天然的多态处理能力可实现统计误差更小的直接J值外推，以及对复杂体系的高效计算能力。但簇态截断作为固有局限性需要严格的收敛性测试，特别是针对大维度局域簇的情况。该工作还识别了当前截断方案失效的具体案例，表明需要改进簇态选择算法并开发分布式内存实施方案，才能充分发挥TPSCI在强关联体系研究中的潜力。