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精确的从头算势能面对于理解和预测超冷分子系统中的碰撞结果至关重要。在该研究中，该团队探究了两个激光冷却CaF分子（均处于基态和激发电子态）之间的分子间相互作用，旨在理解CaF+CaF体系非反应性自旋极化表面上观察到的碰撞损耗机制。研究采用最先进的从头算方法，在CaF刚性转子近似下计算了Ca₂F₂复合物的十二个电子态。计算Ca₂F₂激发电子态的势能面具有挑战性且计算成本高昂。该工作采用限制于单双激发的多参考态组态相互作用方法，结合合理较大的活性空间以确保激发态收敛。研究人员还计算了基态与最低自旋极化三重态（1）A′³之间的自旋轨道耦合，以及最低三重态（1）A′³内部的自旋-自旋耦合。此外，研究确定了（1）A′³-（2）A′³和（1）A′³-（1）A′′³跃迁的电偶极矩。值得注意的是，研究发现被1064nm光频移（来自光学偶极阱）的最低自旋极化态（1）A′³与多个电子激发态存在交叉。最后，通过分析势能面，该研究团队讨论了两种可能解释CaF+CaF体系自旋极化表面碰撞损耗现象的潜在路径。