2026年10月14日——当光照射到金刚石或碳化硅等固体材料中嵌入的微小缺陷时，它可以把缺陷中的电子激发到激发态。这些自旋缺陷有潜力被用作量子技术（例如量子传感）中稳定、可读出的量子比特。但对其能量学随时间的完整物理过程进行建模——这是将自旋缺陷发展为新技术的关键一步——是一项具有挑战性的任务。 

现在，芝加哥大学普利兹克分子工程学院（UChicago PME）的研究人员构建了一个计算框架，能够捕捉这类自旋缺陷的完整光学循环，包括对一种特别难以建模的过程——内转换——的预测。他们的研究结果发表在《物理评论快报》上，为如何利用这些缺陷设计量子材料提供了启示，也可应用于另一类用于可再生能源转换与存储的系统。 

“这一内转换过程不仅与自旋缺陷相关——它还与能源技术关注的过程有关，”Giulia Galli说，她是芝加哥大学PME和化学系的Liew Family电子结构与模拟讲席教授，也是该研究的资深作者。“这就是这项工作如此令人兴奋的原因之一。”

缺陷如何弛豫

当自旋缺陷被激光激发时，它可以通过几种途径弛豫回基态：发射一个光子，在不同自旋的态之间跃迁，或者通过一种称为内转换的过程，在该过程中能量以原子振动而非光的形式耗散。物理学家已经用量子力学的基本方程描述了前两种过程，但迄今为止，内转换仍然更难预测。

“尽管方程是已知的，但由于计算上的困难，很难准确描述这一过程，”Stefano Villani说，他是UChicago PME博士后研究员，也是该研究的第一作者。“你需要考虑电子与周围原子之间复杂的相互作用，而这在由数百或数千个原子组成的模型所表示的真实固体中是具有挑战性的。”

Galli、Villani和Yu Jin——Yu Jin曾是Galli课题组的研究生，现为纽约Flatiron Institute的博士后学者——将课题组多年来开发的几种方法结合起来，得出了描述内转换过程的新公式。他们用多体波函数描述缺陷的激发态，并通过精确的数学推导，找到了一种计算每个激发态与原子运动耦合强度的方法。这样一来，他们就能计算缺陷的每个态如何与数百个邻近原子的所有振动构型耦合，而不是一次只计算一个。 

“过去，清晰的数学推导和高效算法并不存在，”Yu Jin解释道。“这一新推导是在多年研究自旋缺陷光学循环之后才形成的。”

该团队将这一框架实现在WEST代码中。WEST是Galli课题组在过去十年中开发的一种开源、GPU优化的模拟代码；相关工作是在Midwest Integrated Center for Computational Materials（MICCoM）内开展的，该中心自2015年以来由美国能源部基础能源科学办公室资助。

碳化硅中的意外发现

当团队将新框架应用于金刚石中的氮空位中心时，预测结果与最近的光谱测量相符。当涉及三重态时，内转换在缺陷的能量损失中几乎不起作用；而对于单重态，它是该态损失能量的主要途径——这两个观察结果都与之前的假设一致。

当他们用相同的计算研究碳化硅中的双空位时，结果更令人惊讶。结果表明，内转换对该缺陷三重激发态寿命有显著的、此前被忽视的贡献，解决了预测与实验之间长期存在的差异。

“我们原本预期会看到一种效应，但幅度较小，”Galli说。“我们发现，这一内转换过程比我们想象的更重要。”

研究人员表示，这些结果可为将这类缺陷开发为量子比特提供指导。 

扩展框架

由于新框架已经内置于WEST代码中，其他实验室现在可以开始使用它。然而，Galli提醒说，它需要大量计算资源。 

“我们正在研究将机器学习整合到激发态计算中的方法，以进一步提高我们方法的效率，”Villani说。 

在努力降低其计算成本的同时，该团队还在将该框架扩展到硅中的自旋缺陷，以及内转换发挥重要作用的能源材料。

“我们提供了完整描述自旋缺陷光学循环所需的缺失拼图，”Galli说。“我们的工作现在可以用来对量子技术感兴趣的许多材料做出更准确的预测，”Yu Jin补充说。