近日，北京大学物理学院、人工微结构和介观物理全国重点实验室刘运全教授课题组在自由电子量子光学和多能级量子系统相干控制方面取得理论进展。课题组提出利用光学近场整形的自由电子脉冲列驱动Λ型三能级系统，实现电子介导的相干布居囚禁，使系统形成两个低能级的高相干叠加稳态，或实现两个低能级间近乎完全的布居转移。

三能级系统具有多条量子跃迁路径，可产生二能级系统所不具备的量子干涉效应，在激光物理、量子态制备和量子信息处理等领域具有重要意义。传统的光学相干控制通常采用相位相干的光场，但其空间分辨率受到光学衍射极限的制约，难以对原子尺度的局域量子系统进行独立寻址和相干操控。而自由电子兼具原子尺度空间分辨能力和波函数可调控性，为实现超越光学衍射极限的局域量子态调控提供了新的途径。在光子诱导近场电子显微术（photon-induced near-field electron microscopy，PINEM）中，光学近场可对自由电子波函数进行整形，使其形成包含多个相干能量边带的能量梳。在自由电子—束缚电子相互作用研究中，已有工作主要聚焦于整形自由电子与二能级系统的相互作用；如何进一步利用整形自由电子对多能级量子系统进行相干调控，仍有待深入研究。

针对这一问题，课题组基于单电子散射S矩阵的二阶展开，并结合林德布拉德主方程描述三能级系统的耗散演化，建立了描述自由电子与三能级系统相互作用的理论模型。如图1所示，自由电子脉冲列首先与光学近场发生PINEM相互作用，实现自由电子波函数整形，随后经过自由漂移，并与三能级系统发生库仑相互作用。课题组详细研究了整形自由电子脉冲列与两类Λ型三能级系统共振相互作用：一类中两条跃迁频率近简并，另一类中两条跃迁频率之比为2∶1。

在研究中，课题组考虑了PINEM耦合强度和自由电子漂移长度对自由电子自相关函数的影响，重点研究了三能级系统中两条跃迁通道的跃迁振幅及其共同产生的量子干涉，以及由此对三能级系统稳态布居和相干性的调控。如图2所示，在经光学近场整形的自由电子脉冲列驱动下，三能级系统的稳态布居随PINEM耦合强度和漂移长度呈现周期性干涉条纹。在特定参数下，系统的稳态布居可近乎完全集中于能级|1⟩ 或 |2⟩。对于近简并构型，两条跃迁通道对应的干涉条纹基本重合；当跃迁频率之比为2∶1时，两组条纹沿漂移长度方向的周期之比为1∶2。

进一步的时间演化计算表明，在适当参数下，两类能级构型均可演化至两个低能级近似等布居、归一化相干度接近1的叠加态；改变控制参数后，还可实现从|1⟩到 |2⟩近乎完全的布居转移，如图3所示。演化过程中，激发态|3⟩仅出现少量瞬态布居，随后降至接近零，表明了暗态的形成和电子介导的相干布居囚禁。最终稳态由控制参数确定，与系统初态无关。该工作将自由电子对量子系统的相干控制研究从二能级系统拓展至三能级系统，揭示了自由电子调制与多条跃迁通道共同作用下的量子干涉，为光学衍射极限以下的多能级量子态调控提供了新方案。