2024年6月7日——当第61号元素钷于1945年首次由美国能源部橡树岭国家实验室（ORNL）的科学家分离出来时，它补全了化学元素系列中的镧系元素。然而，关于该元素确切化学性质的某些方面一直是个谜，直到去年，来自ORNL和美国国家标准与技术研究院的科学家团队结合实验与计算机模拟，成功提纯了钷放射性核素，并合成了一种配位络合物，首次对其进行了表征。他们的研究成果近日发表在《自然》杂志上。

钷是15种镧系元素（也称为稀土元素）之一。尽管被称为“稀有”，但这些元素中有许多被广泛应用于现代技术，包括电动机、航天器电池、放射治疗，以及智能手机和电脑显示器。

尽管科学家们对钷的认识已有近80年，但它仍是唯一尚未以结合形式（即确定元素电子结构和性质的关键）被表征的镧系元素。这是因为放射性钷在自然界中极为罕见，其半衰期（放射性元素中一半原子核衰变所需的时间）仅为2.5年。

“这是一项基础研究，”ORNL的理论化学家、化学与材料高级计算课题组负责人Dmytro Bykov表示，他与同为ORNL的Santanu Roy共同领导了钷络合物的计算光谱模拟。“自发现元素周期律以来，我们对所有元素已有深入了解，但这并不能改变一个事实：你需要通过实验来验证这些认识。能拼上这最后一块拼图，令人欣慰。”

对钷的实验研究包括开发一种新型水溶性络合剂，并使用X射线吸收光谱法来确定该元素的电子结构。然而，实验中有些信息难以直接呈现，因此结合了理论与计算化学，以更全面地描绘钷的图像。研究团队利用位于ORNL橡树岭领导计算设施（OLCF）的IBM AC922超级计算机Summit对钷进行了建模，并通过主任自由裁量计划获得了超级计算机的使用时间。OLCF是美国能源部科学办公室的用户设施。

“这是实验科学，因此最重要的就是团队提纯并表征了结合形式的钷元素。但锦上添花的是，我们还能运行这些模拟，以更深入地理解实验观察结果，”Bykov说。

模拟钷的电子结构本身也面临挑战，需要求解复杂的方程来模拟该元素的电子。大多数教科书中对原子结构的简化示意图展示的是原子核（由质子和中子组成）沿固定轨道被电子环绕。实际上，电子是量子物体，其行为更类似于波，在任一时刻的确切位置只是一个概率问题。模拟钷结构的关键在于求解薛定谔方程。

求解该方程可描述原子或分子中电子的波函数和能量，就像简单的波动方程描述拨动吉他弦的振动一样。科学家随后利用这些信息以及光谱观测结果，以三维方式表示该原子或分子。对元素的模拟构建出的图像比单独实验或单独计算所能创建的更为全面。

“在实验中，大多数情况下你无法测量所有内容。你只有一组特定的条件，实验就像一张快照。而在计算机中，我们可以改变条件，更深入地理解该元素的属性，”Bykov说。

“我们都站在巨人的肩膀上，”Bykov继续说道。“我们已经掌握了大量知识，这个实验室也完成了许多工作。Summit这台了不起的机器，是由非常聪明的工程师和技术人员建造的。所有这些汇聚在一起，使我们首次得以表征并全面理解这种非常稀有元素的卓越化合物。”

这项研究由ORNL化学科学部的Ilja Popovs、Alex Ivanov和Santa Jansone-Popova领导，共同作者包括ORNL化学科学部的Darren M. Driscoll、Subhamay Pramanik、Jeffrey Einkauf和Santanu Roy；ORNL放射性同位素科学与技术部的Frankie White、Richard Mayes、Laetitia Delmau、Samantha Cary、Thomas Dyke、April Miller、Matt Silveira、Shelley VanCleve和Sandra Davern；美国国家标准与技术研究院的Bruce Ravel；以及ORNL国家计算科学中心的Dmytro Bykov。

Dmytro Bykov总结道：“我们都站在巨人的肩膀上。我们已经掌握了大量知识，这个实验室也完成了许多工作。Summit这台了不起的机器，是由非常聪明的工程师和技术人员建造的。所有这些汇聚在一起，使我们首次得以表征并全面理解这种非常稀有元素的卓越化合物。 ”

除了OLCF，研究团队还使用了ORNL的高通量同位素反应堆、放射化学工程开发中心，以及布鲁克海文国家实验室的国家同步辐射光源II。