近日，北京量子信息科学研究院（以下简称“量子院”）原子系综精密测量团队在富电子氮空位（NV）色心系综的充电诱导自旋动力学研究中取得进展，首次在实验上观察到充电诱导的自旋去极化和自发再极化现象，揭示了长程缺陷介导的电子输运主导机制。2026年7月6日，相关成果以“电荷富集环境中充电诱导的金刚石氮空位色心系综自旋退极化与自发极化”（Recharging-induced spin depolarization and repolarization in electron-rich nitrogen-vacancy ensembles）为题，发表于《物理评论B》（Physical Review B）。

氮空位（NV）色心是金刚石中一种重要的固态量子缺陷，因其自旋依赖的光致发光特性而成为量子信息处理和量子传感领域的明星平台。近年来，基于NV色心系综的量子磁测量灵敏度已突破至1 pT·Hz^–1/2的水平。理论上，提高NV色心的密度可以进一步提升灵敏度，然而高浓度氮缺陷将引入丰富的电荷供体，导致显著的电荷态涨落，成为限制实际性能的根本因素。

作为电荷态涨落的主要表现形式，NV^–与NV⁰之间的电荷态转换将深刻影响着自旋极化的稳定性。此前，电荷转换对自旋极化的影响主要在单NV中心或光学激发条件下被研究，而在黑暗状态下的富电子高密度系综中，复杂的缺陷介导输运路径如何影响NV自旋极化，仍有待深入阐明。

为阐明这一物理机制，研究团队采用Ib型高温高压金刚石样品，经高能电子束辐照和退火处理后，获得了均匀且相对高密度的NV色心系综。为探究暗态中的充电动力学，团队首先采用T₁弛豫脉冲序列，通过改变初始化激光关闭后的暗间隔时间，系统观测了荧光比随暗时间的变化规律。进一步，利用Rabi振荡序列实现了|0〉与|–1〉自旋子能级间的相干驱动，通过改变激光与微波之间的暗间隔时间，直接观察到暗间隔中的自旋去极化和再极化行为。

研究发现暗态下的电荷动态演化出三种依赖于作用激光功率的表象。低强度激光照射后，电荷转换迅速达到平衡，荧光比呈单调指数衰减，主要由自旋-晶格弛豫主导；中等强度激光作用后，极化与电离相互竞争，暗间隔初期出现反常的荧光恢复（反映NV⁰→NV^–快速充电），随后被纵向自旋弛豫主导；高强度激光作用后，电荷动力学完全主导，荧光比经历完整翻转，可提取充电特征时间。双指数拟合分析表明，充电时间常数T_r约在10 μs量级，且不随激发强度变化；而自旋弛豫时间T₁在中等强度下被显著干扰，反映了充电对自旋极化的耦合影响。

研究首次观察到充电诱导的自旋去极化与自发再极化。Rabi振荡测量揭示了令人意外的非单调行为：关闭激光后，Rabi对比度在相对较短的黑暗时间内保持不变，随后下降至极低值，但在更长暗时间下恢复至接近初始水平。这一"塌陷-恢复"特征的时间尺度与充电动力学高度一致，且可通过改变光学初始化脉冲持续时间来调控恢复位置——更长的初始化将恢复点推至更长，如图1所示。

通过定量分析，研究团队排除了直接的NV-NV或NV-P1隧穿机制，认为长程缺陷介导的电子输运是主导机制。氮杂质既作为电子源又作为储存库，形成复杂的缺陷网络，使电子跳跃行为更类似于反应-扩散动力学，而非简单的双体隧穿。

进一步，通过光致发光光谱分析和双带通滤光片分别监测NV^–与NV⁰的荧光，建立了电荷态布居与计数率比值之间的定量关联。实验表明，更强的激发产生更大的NV⁰比例，但NV^–布居在暗间隔中的增加并不足以解释观测到的对比度损失，且研究发现三种不同激发强度下的Rabi对比度曲线呈现几乎相同的转折点，表明去极化过程主要由局域电子环境而非整体NV⁰比例决定——P1色心与NV缺陷之间发生的电子跳跃，而非直接的NV-NV隧穿，在去极化和随后的再极化动力学中起主导作用。

该研究首次在富电子NV系综中观测到自旋去极化和自发再极化现象，揭示了充电诱导以及缺陷介导的长程电子输运机制，为理解金刚石缺陷网络中的电荷-自旋耦合提供了新视角。通过优化初始化参数，可将自旋去极化的起始时间延迟至更长暗时间，从而改善高密度NV系综中的自旋可控性。此外，这些效应也可被用于特殊应用，如向邻近核自旋的极化转移等。引入其他波长的激光选择性激发以直接监测电荷态、采用动态解耦序列等策略，有望进一步解耦电荷与自旋动力学，为在无序和强相互作用环境中实现更精确的NV色心控制铺平道路。