华中科技大学付英双教授团队观测到双层石墨烯中的谷间相干态
8月4日,《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线刊发了华中科技大学付英双教授领导低维物理与量子材料实验室团队的最新研究成果【Phys. Rev. Lett. 135, 066201 (2025)】,论文题为《二硒化铂/双层石墨烯异质结中谷间相干态的可视化》(Visualization of Intervalley Coherent Phase in PtSe2/bilayer Graphene Heterojunction)。华中科技大学为第一单位,华中科技大学付英双教授和武汉大学吴冯成教授为共同通讯作者,华中科技大学物理学院博士生范凯(2015级本科生)和博士生郭廷菲为共同第一作者。团队成员张文号副教授、刘超飞副教授参与了相关工作。
在Bernal 堆叠的双层石墨烯中,电子除自旋自由度外,还具有谷自由度,这使得电子在强关联作用下可能形成新物相。谷间相干态便是一种由强关联相互作用驱动的物相:电子关联会打破原有的晶格平移对称性,产生新的周期性图案,使单胞面积增至原来的三倍。Bernal 双层石墨烯中这些新奇的物相主要通过输运测量间接表征,并未直接观测到。其直接微观可视化是理解其形成机制的关键而具有重要科学意义。
付英双团队利用扫描隧道显微镜,对石墨衬底上由单层二硒化铂(PtSe₂)与Bernal 双层石墨烯构成的异质结进行了观测,发现一种√3×√3 的调制图案。该图案叠加于异质结构的高阶莫尔超晶格之上,且与费米能级附近的能隙打开特征相关;同时,在两个能隙边缘呈现出反相的实空间电导分布(图1)。这些结果证实了Bernal 双层石墨烯中谷间相干相的存在,并揭示高阶莫尔效应可对该物相产生放大作用。在双层石墨烯覆盖的碳化硅衬底上的单层二硒化铂异质结构中,由于双层石墨烯的载流子浓度升高,上述调制图案及伴随的小能隙均消失。这一现象表明,合适的载流子浓度与强关联效应是谷间相干相形成的必要条件。

基于上述实验结果,团队理论合作者通过第一性原理能带结构计算发现Bernal 双层石墨烯的电荷中性点处于 PtSe₂半导体的带隙内。PtSe₂层会打破空间反演对称性,在界面处产生面外电场,这一电场能在Bernal 双层石墨烯的 ±K 谷电荷中性点处打开能隙,产生范霍夫奇点,进而提高态密度;此外,还会在 Bernal 双层石墨烯的价带态中诱导出伊辛自旋轨道耦合。理论上进一步对施加有效电场和空穴掺杂的Bernal 双层石墨烯进行自洽哈特里 - 福克计算,得到了具有时间反演不变性的谷间相干态。这种态会使 ±K 谷发生杂化,在石墨烯原子晶格上形成√3×√3 的周期性结构,且费米能级处的上下能峰呈现出相反的实空间分布图案。同时,PtSe₂与Bernal 双层石墨烯之间的高阶莫尔超晶格,能够放大石墨烯原子晶格上的 R3 调制效应(图2)。

这项研究不仅证实了长期以来关于Bernal双层石墨烯系统中存在谷间相干态的预测,还展示了高阶莫尔超晶格对谷间相干态的放大效应,并且拓展了莫尔界面在低维关联物理研究中的研究范畴。
该研究得到了国家重点研究发展计划、国家自然科学基金等项目的资助。
