北京大学王楠林课题组与合作者在镍基超导体La4Ni3O10的高压超快谱学研究中取得重要进展
近日,北京大学物理学院量子材料科学中心、北京量子信息科学研究院王楠林教授课题组与合作者,利用新发展的原位高压调压超快泵浦探测技术研究了La4Ni3O10中光激发准粒子弛豫过程随压力的演化,观察到密度波相在结构相变附近完全消失且随后超导能隙打开的非平衡态谱学特征。相关研究成果以“加压La4Ni3O10中密度波坍塌与超导态出现的超快谱学证据”(Collapse of density wave and emergence of superconductivity in pressurized-La4Ni3O10evidenced by ultrafast spectroscopy)为题,于2025年7月31日发表在《自然·通讯》(Nature Communications)上。
2023年,中山大学王猛教授与合作者在双层镍氧层钙钛矿La3Ni2O7中观测到压力诱导的高达80 K的超导电性,该发现迅速引起了国内外超导研究人员的广泛关注。随后,中国科学家又在三层镍氧层钙钛矿La4Ni3O10中观测到了压力诱导的30 K的超导电性。值得注意的是,随着层数的增加,镍酸盐超导体超导转变温度却在下降,这与铜氧化物超导体随着铜氧层层数n(n≤3)增加超导Tc增加的规律明显不同。此外,在La3Ni2O7和La4Ni3O10中均存在着复杂的超导竞争序包括电荷密度波、自旋密度波和结构相变等。如何理解镍氧化物中超导与复杂竞争序之间的关系是当前研究人员密切关注的关键科学问题之一。
王楠林课题组与王猛课题组等合作首先对La4Ni3O10的常压基态密度波相进行了红外光电导谱和超快光谱表征。在密度波相变温度以下,观测到了显著的能隙打开的特征。结合第一性原理计算并与La3Ni2O7对比,发现La4Ni3O10中的电子关联强度明显弱于La3Ni2O7,表明其较低的超导Tc与相对较弱的电子关联强度相关联,该工作发表在Phys. Rev. B 111, 075140 (2025),并被选为编辑推荐文章。
超快泵浦-探测技术因其对态密度中微小能隙的高度敏感性,已成功应用于高温超导体和强关联材料中多种竞争序的研究。王楠林课题组徐淑香、董涛等将该技术与高压、低温极端条件相结合发展了不同温度下原位高压调压超快泵浦探测技术,他们测量了La4Ni3O10在低温和高压下的超快动力学响应,获得了以下重要结果:一、观测到了与体超导电性有关的谱学特征。其证据来源有:(1)高压17.4 GPa的低温超快动力学行为和低压4.2 GPa的超快动力学响应完全不同,低温下弛豫过程的缓慢上升特征与铜基超导体的行为非常类似,暗示其与超导电性有关。(2)进一步施加压力该特征依旧存在,利用指数函数拟合得到的弛豫时间存在发散且对应温度和输运测量的超导Tc值接近。(3)在固定压力条件下增加通量,该发散特征逐渐被抑制并消失。二、利用Rothwarf-Taylor模型给出了压力下密度波和超导能隙的大小。三、建立了相变温度、能隙随压力演化的相图。相图揭示了:(1)晶格结构变化与密度波突然消失有直接关联。(2)超导相在密度波消失后才出现,两者没有共存压力区间,表明超导和密度波之间存在强烈的竞争相互作用。(3)在低压区间只观测到一个密度波能隙,表明电荷密度波和自旋密度波在压力下依旧交织在一起并没有解耦。这些发现对理解镍氧化物超导体中复杂竞争序的关系提供了新的视角。


该工作中,北京大学物理学院量子材料中心博士后徐淑香为论文第一作者,北京大学物理学院量子材料中心徐淑香博士后、董涛副研究员和王楠林教授为论文的共同通讯作者。上述研究中高质量的La4Ni3O10单晶样品由中山大学物理学院王猛教授研究组提供。参与该项研究的还包括王豪、吴穹等博士生和博士后。该工作得到了国家自然科学基金委员会卓越研究群体项目、国家重点研发计划项目和博士后基金项目的支持。
