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分子系统的超快光谱学从根本上受到傅里叶不确定性原理的制约：高时间分辨率会模糊电子态特征，而高光谱分辨率则会掩盖动态信息。该团队利用纠缠光子对的时间分辨量子鬼光谱（tr-QGS）克服了这一限制，实现了对时间尺度和光谱尺度的独立控制。该团队将此方法应用于苝二酰亚胺（PBI-1）三聚体的能量转移研究，将光-分子相互作用的量子描述与时间依赖密度矩阵重正化群（TD-DMRG）模拟相结合。该模型明确包含了五种振动模式以及电子态之间的非绝热耦合。该团队的模拟揭示，tr-QGS能够独特地捕捉到在0.7 eV能量下振荡超过50飞秒的电子相干性，这是非绝热耦合的一个特征，而在传统的时间分辨荧光光谱中，由于傅里叶极限展宽，该特征被掩盖。此外，该团队观察到在200飞秒时从电子相干性到振动相干性的直接转移，从而实现了对振动弛豫路径的实时可视化。纠缠光子关联使得灵敏度低于散粒噪声极限，并抑制了困扰经典测量的光漂白伪影。这些结果确立了tr-QGS作为一种变革性工具的地位，可用于探究分子聚集体、光捕获复合物和光催化剂中的非绝热动力学，为以前所未有的时间-能量精度揭示化学中的量子相干性提供了途径。