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分子自旋量子比特因其合成可调性和明确的电子结构，为量子信息处理提供了多功能平台。本文应用一种无拟合参数的计算框架，结合密度泛函理论(DFT)、含时密度泛函理论(TD-DFT)和Redfield理论，研究了Eu核自旋量子比特Eu(dpphen)(NO3)3的纵向自旋-晶格弛豫时间\(T_1\)。采用单分子气相模型，实验测得的长弛豫分量\(T_{1,\mathrm{long}} = 41.39\) s在1.4倍因子内得到复现（计算值：4.2 K下为55.88 s），表明慢弛豫通道由分子内振-电耦合主导。相比之下，计算得到的\(T_{1,\mathrm{short}}\)偏差达66倍，凸显了该模型中缺失的晶格和分子间效应的重要性。实验测得的\(^5D_0 \rightarrow {}^7F_0\)光学跃迁在1.1%的误差范围内得到复现，验证了电子结构描述的准确性。振动分析识别出频率为\(332.02~\mathrm{cm}^{-1}\)的大振幅dpphen摇摆模式是主要的振-电耦合通道，而电场梯度(EFG)导数分析则独立识别出另一个频率为\(180.57~\mathrm{cm}^{-1}\)的硝酸根摇摆模式，该模式通过硝酸根运动成为核自旋环境的主要调制器。这些结果与接近最大值的四极不对称参数\(η= 0.941\)一致，该参数通过非对角四极项产生态混合。总体而言，研究结果建立了单分子弛豫基线，并提出了靶向配体刚化和取代策略以抑制退相干。