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该团队提出了一种通用且高效的方法，用于计算非谐分子极化激元的相位分辨多维光谱。该方法基于半经典演化理论，在大量分子与受限光子模式耦合的大𝒩极限下，对分子哈密顿量和腔场进行处理。通过系统性地展开输入场振幅和相位的响应，该团队的方法能够以透明且计算简便的方式，从基础非线性信号分量构建相位循环的二维单量子与双量子极化激元光谱。其中，相位循环起到了倾斜脉冲相位匹配的类比作用，可用于隔离李空间中的非线性贡献路径。 本研究专门针对振动极化激元，通过与实验测量的单量子光谱直接对比进行方法验证，并对短等待时间内观察到的极化激元漂白效应这一长期难题提供了理论解释。此外，该团队还展示了如何通过双量子相干光谱直接探测和分析双激发流形上各类非谐效应的特征印记。 综合而言，该研究成果为强耦合光-物质平台的非线性光谱实验建模与解释建立了一个实用而强大的框架，同时为腔增强分子平台的设计提供了理论指导。