无序诱导的腔耦合分子大系综中的非高斯态
该团队在集体电子强耦合条件下通过一个极化子化学玩具模型分析振动动力学。在光子非相干激发的Holstein-Tavis-Cummings模型中,研究发现无序性会导致单分子层面上振动模式在短时间尺度形成非高斯态。通过精确的矩阵乘积态模拟,该团队证明这种效应在更大分子体系中依然保持稳健,表明核波包无法用热态有效描述。此外,研究者将精确量子动力学模拟与半经典近似方法进行对比,发现Ehrenfest近似仅能在极大体系尺寸下较好地重现系综平均观测量,而截断Wigner近似模拟同样无法捕捉非高斯效应。这项工作突显了无序性和真正量子效应在极化子化学中空腔修饰核动力学过程的关键作用。

