强耦合分子在泵浦-探测实验中的非线性信号增强

非线性光谱技术被广泛用于研究强光-物质耦合下分子的瞬态动力学,但至今仍不清楚未耦合的腔内分子会在多大程度上掩盖目标强耦合物种的信号。当泵浦或探测场与强耦合光谱区域共振时,会优先与腔耦合分子相互作用,但由于腔内波干涉效应可能产生严重的光学伪影。另一方面,若采用腔镜高透射波长处的非共振泵浦/探测场,这些行波将沿腔轴传播,同时与耦合及未耦合的腔内分子发生作用。该工作通过模拟实验量化了不同共振与非共振泵浦-探测构型下强耦合与未耦合分子对信号的贡献。研究发现:虽然共振方案能最大限度选择性强耦合分子信号,但非共振方案不仅对光学伪影抵抗力更强,还能意外保持对这些信号的高灵敏度。

作者单位: VIP可见
提交arXiv: 2026-04-06 23:50

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