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光学可寻址分子三重态自旋为量子应用提供了一个化学可调平台，但其相干性常受周围自旋环境相互作用的限制。本研究展示了在高纯度萘单晶中与并五苯共结晶的光激发三重态自旋体系里，通过三重态动态核极化（triplet-DNP）技术实现核自旋浴诱导退相干的可控抑制。当质子自旋浴被超极化后，核自旋产生的磁噪声得到压制，从而延长了电子自旋横向相干时间。实验观测到质子自旋浴达到60%极化时，自旋回波衰减时间延长了25%。测量所得的自旋回波衰减时间（T₂）与核极化度的标度关系，定量符合基于极化调控核二阶矩的理论预测。相干时间的增强幅度和绝对值均通过团簇关联展开（CCE）模拟得到定量重现。这些结果表明，核自旋超极化技术可作为一种普适且主动可调的分子量子比特相干性调控手段。该工作为高相干分子与固态自旋体系提供了具有广泛适用性的设计框架。