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脉冲动态核极化技术（DNP）因其能将核磁共振（NMR）和磁共振成像（MRI）的灵敏度提升数个数量级而备受关注，同时作为多种电子自旋量子传感技术的核心要素也获得广泛研究。相较于核磁共振相关的自旋工程，设计具有广泛实验适用性的高效脉冲DNP方案面临着三大挑战：复杂的电子-核自旋系统、强电子自旋相互作用以及仪器非理想性与局限。这些因素对传统类核磁共振的脉冲序列理论与数值工程设计方法提出了严峻考验。该研究团队利用尖端仪器设备，结合DNP相对于NMR的高灵敏度优势，首次展示了通过贝叶斯机器学习与约束随机游走算法相结合的方法，直接在响应谱仪指令的自旋系统上进行原位脉冲序列实验设计。针对三苯甲基和氮氧自由基样品的研究表明，这种原位设计的宽带DNP脉冲序列不仅高效可靠，其实验方案性能更可与计算机模拟设计相媲美。