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隧道耦合的光学活性量子点分子（QDMs）具有作为自旋-光子界面运行的潜力，其耦合自旋可同时与两种不同频率的光子发生相互作用。该技术的关键前提是能在量子点分子中确定性制备两个（电子或空穴）自旋，并实现轨道态耦合的电学调控。本研究展示了在保持轨道耦合宽范围电调谐能力的同时，对单个量子点分子进行双电子自旋顺序光学充电，以及通过光驱动实现量子光源的能力。研究人员通过光学泵浦实现了单自旋态与双自旋态的制备，系统研究了轨道态能量失谐和杂化程度对单/双自旋态轨道弛豫及自旋弛豫动力学的影响。值得注意的是，在双自旋态中观测到了超过∼100微秒的超长单重态-三重态（S-T）弛豫时间，且该时间与基态/激发态双自旋能级的相对能量存在强相关性。实验现象与基于𝐤⋅𝐩理论计算的声子介导自旋弛豫过程呈现定性吻合。这些结果为单/双自旋态动力学提供了新的定量认知，证实了量子点分子在零磁场条件下结合光驱动，通过可调自旋-自旋交换耦合构建多维光子团簇态的适用性。