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实现高保真度的有机-无机量子模拟器常因器件制备过程中引入的界面缺陷而受阻。在此，该研究团队展示了一种可靠的纳米制备方案，可将碳化硅外延石墨烯的原子级纯度恢复至超高真空等效水平——这一结果通过低能电子衍射和显微技术得以验证。该纯净界面使得2,3,6,7,10,11-六甲氧基三亚苯（HMTP）外延覆盖层中出现了宏观激子相干性，这种模型分子体系以强电子-声子耦合为特征。通过结合高灵敏度傅里叶变换光电流光谱、光致发光和动态拉曼成像技术，研究人员解析出由达维多夫分裂主导的复杂振动电子态结构。研究表明，HMTP覆盖层具有的P6₃/m晶体对称性打破了HOMO-LUMO跃迁的简并性，形成了离散的亮激子与暗激子能支。利用通过角分辨光电子能谱获取的分子间耦合参数构建的紧束缚模型，以及经分子动力学模拟验证的拉曼振动模式，该工作量化了极化能、黄-里斯因子和弗兰克-康登模型中的赫兹伯格-泰勒修正项。研究结果揭示暗态能支通过符合卡沙规则的极化子介导弛豫路径主导辐射通道。这项研究通过将宏观器件架构与超高真空级表面科学相统一，为暗激子动力学研究和固态分子量子存储器开发构建了可扩展平台。