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当高激发的里德伯电子在其轨道内与基态原子发生散射时，会形成振荡型长程势能的长程里德伯分子（LRMs）。该研究团队对与402P3/2里德伯态相关的铯二聚体进行了理论与实验相结合的研究，重点分析了其通过自电离（缔合电离）的衰变过程。该模型采用相对论方法处理电子-原子散射，包含自旋-轨道耦合效应、微扰原子的超精细结构，以及振动能级与短程衰变通道连续态的耦合。计算得到的势能曲线预测了两类势阱：位于经典外转折点附近的外势阱可维持长寿命态，而较短程的内势阱寿命则受隧穿效应及后续振动电子衰变的限制。通过在超冷铯气体中进行光缔合实验，并结合对分子检测具有高度选择性的脉冲场电离信号分析，研究人员通过结合能对共振态进行归属并测量了寿命。实验测得内势阱态的寿命随失谐量增加呈系统性增长，与计算结果一致；检测到的Cs2+产物离子证实自电离是主要通道。该工作揭示出自旋-轨道相互作用会显著缩短瞬态铯碰撞复合体的寿命——这种相互作用打破了外势阱态中观察到的Ω准简并性，并主导着内势阱的结合。这些已识别的量子态也为制备离子对态超冷分子提供了新途径。