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该工作针对仅考虑单激子态的多发色团大分子体系四波混频光谱，提出了三阶响应函数的另一种推导方法。对于与激子态线性对角耦合的谐振子热浴情形，研究团队推导出了显式时间依赖性的闭合表达式。这些表达式能为理解二维电子光谱信号提供更坚实的物理基础。针对更普遍的系统-热浴耦合情况，研究人员采用量子主方程（QME）方法推导了类格林函数算符的多步时间演化方程。这些方程可在二阶非马尔可夫量子主方程层面求解，新方法能一致性地处理激子间耦合、退相位、弛豫及非马尔可夫效应。