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为充分收敛Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）计算至完全基组极限，需要采用至少三zeta级（TZ）乃至更优的四zeta级（QZ）大原子轨道（AO）基组。然而基组主量子数每增加一级，AO基组维度几乎翻倍，且计算成本随AO维度呈三次方增长，这使得计算需求极为庞大。该研究团队开发并测试了一种自然原子轨道（NAO）方案：通过单中心正交化表示下的密度矩阵原子块对角化获得NAO。该NAO表示方式允许根据给定阈值（通过舍弃占据数低于该阈值的NAO）对AO基组进行单中心最优压缩。基于Hartree-Fock泛函的大量测试表明：当采用10⁻⁵阈值时，QZ pc-3基组可获得2.5至4.5的压缩比（AO维度与压缩后NAO维度之比）；使用压缩基组替代未压缩基组时，相对能量误差通常小于0.1 kcal/mol。若将阈值收紧至10⁻⁷，可获得10至100倍更小的误差（通常低于0.01 kcal/mol），此时压缩比通常维持在2至2.5之间。