X射线自由电子激光器中单次穆斯堡尔时域数据的分类
穆斯堡尔谱学凭借其极窄的核共振线宽提供的超高能量分辨率,被广泛用于研究物质结构和动力学。然而窄线宽意味着低计数率,使得实验通常需要对长时间测量或多个X射线脉冲(“激发”)进行平均化处理——这种平均化阻碍了对非平衡现象的研究。理论上,X射线自由电子激光(XFEL)可实现无需平均化的单次激发穆斯堡尔测量,已有原理验证实验被报道,但迄今为止仅有极少数激发能产生满足单次分析所需的高信号光子数。本研究展示了自种子XFEL辐射的相干核前向散射,单次激发最高可获取900个信号光子。该团队开发了一种新型分类分析方法,可将所有单次激发数据纳入分析,不受单次激发信号内容的限制。该方法通过识别不同的动力学类别(即每次激发后核体系的不同演化路径),将每次激发归类后再分别分析。该方法的创新性在于完全基于实验数据自主识别动力学类别,无需理论建模或预先认知动力学过程,因此适用于未知现象研究。该工作认为该方法将为穆斯堡尔科学开辟新方向,使得研究原子核及其环境瞬态非平衡动力学成为可能。
