量子科技中心_量科网

中红外波段的分子极化激元已成为调控分子与光子特性的新兴手段。然而，在纳米光子学领域，发展新型光子生成方法仍面临挑战。该研究团队提出基于Holstein-量子Rabi哈密顿量的分子模型，该模型整合了真实偶极矩和电子激发态间的非绝热耦合效应，用于研究量子化腔体中受限电磁场下双原子分子的超快光动力学行为。除本征非绝热耦合引发的振动跃迁外，研究还发现两种光诱导交叉现象：一类出现在满足旋转波近似的分子核构型处，另一类则出现在可能发生反向旋转跃迁的不同构型区域。研究人员在数十飞秒的时间窗口内系统研究了极化激元光动力学，该时段内耗散机制尚未产生影响。该工作特别强调：当模型包含非绝热耦合时，黄-里斯因子会引发极化激元能谱的剧烈变化。研究结论表明，分子非绝热耦合（尤其是腔体-分子相互作用中的反向旋转耦合）通过激发修饰态将振动能转化为光子的过程具有决定性作用。该团队还揭示出黄-里斯因子的符号对此光子转换会产生显著影响。这项研究为开发基于强光-物质相互作用的多光子生成技术开辟了新路径，同时为碱土金属单氢化物分子的潜在应用提供了理论基础。