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时域无序关联函数（OTOC）已成为量化各类物理平台退相干效应的核心工具。本研究团队通过核磁共振（NMR）结合调制梯度自旋回波（MGSE）序列，首次在经典系综中实现其直接测量，并将该方法拓展至多维关联领域以追踪交换现象。研究人员利用磁场梯度编码位置信息，通过速度自相关函数表征动量，从而在金属有机框架材料MOF-808的自相似晶格内，成功获得质子运动的实验性OTOC数据。研究发现，当水分子限域于MOF孔隙特定几何结构时，会形成具有特征相对熵值的空间差异化扩散本征模式。该工作证实，周期性射频驱动与梯度调制的协同作用，可通过选择不同扩散模式实现熵演化调控。频率分辨的扩散谱将这些熵动力学与经典热交换定律相关联，揭示出量子系统操作特征如何在限域宏观自旋系综中得以镜像呈现。