探测被俘获里德伯离子维格纳晶体中电子态相关的构象变化

依赖电子态的构象变化在分子动力学中具有核心作用,但由于其复杂性和超快特性,往往难以观测或模拟。一种替代方案是利用冷阱离子进行量子模拟来复现此类现象。当离子处于电子基态时,会形成长寿命的维格纳晶体;而激发到高位里德伯态时,离子会因势阱势场改变产生电子自由度与振动自由度的强耦合。在离子晶体中,这种电子振动耦合会形成依赖电子态的势能面,从而支持不同晶体结构——这与电子激发驱动的分子构象变化高度相似。该研究团队首次通过激光耦合三离子晶体中心的单个离子至里德伯态,实验观测到这一效应。当系统被调节至结构相变临界点时,激发会诱导依赖电子态的构象变化,使维格纳晶体从线性构型转变为锯齿构型。这种结构变化导致振动态与电子态强烈杂化,在里德伯激发光谱中产生显著特征。该工作标志着利用里德伯离子构建和研究人工分子系统的首个实验突破。

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