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该研究团队将经典辅助场量子蒙特卡罗中的关联采样技术拓展至量子-经典混合框架（QC-AFQMC），实现了对几何结构优化和反应动力学至关重要的精确核力计算。传统随机电子结构方法在通过有限差分计算梯度时往往遭遇难以克服的统计噪声问题。为解决这一难题，该工作通过以下创新方法最大化邻近几何构型间的关联性：同步随机数流、轨道对齐、确定性积分分解，以及在单一参考构型下定义一组一致的经典影子测量。最关键的是，重复使用这个参考构型定义的影子系综，避免了位移构型所需的额外量子测量。这些方法学创新共同实现了计算力统计方差的大幅降低。研究团队在氢链体系中验证了该方法，证实其在各类关联强度下的准确性；在N2分子和拉伸线性H4分子的力评估中，相比单参考方法取得显著改进——尤其在强关联区域，传统耦合簇方法会完全失效。轨道优化尝试波函数进一步提升了拉伸CO2等挑战性体系的精度，且未增加量子资源需求。最后，该工作将方法应用于MEA-CO2碳捕集反应，采用量子信息度量进行活性空间选择，并运用匹配门影子实现高效重叠评估，确立了QC-AFQMC作为探索复杂反应路径的稳健框架。