该研究团队提出了一种用于计算分子红外光谱（以及其他温度依赖性电子观测指标）的机器学习工作流程。其核心创新在于利用雅可比-勒让德簇展开来预测收敛密度泛函理论计算中的实空间电荷密度，该方法可同步获取能量、作用力以及偶极矩/电子间隙等电子观测量。因此，该模型能同时驱动分子动力学模拟并沿轨迹评估电子特性，其信息处理能力与从头算分子动力学相当。若采用机器学习力场框架内的传统方法，则需训练多个模型——分别用于分子动力学和电子特性预测。该方案基于PySCF代码的数值框架实现，并以气相尿嘧啶分子的红外光谱作为验证案例。
