利用时钟跃迁和动态退耦合增强Cr7Mn分子纳米磁体的相干性
分子磁体因其化学可调谐性、可通过电子自旋共振技术寻址以及长相干时间等特性,成为极具吸引力的自旋量子比特候选材料。钟态跃迁(CT)能使系统对一阶磁场涨落效应免疫,为延长相干时间T₂提供了有效途径,并能揭示非磁场涨落导致的退相干机制。该研究团队在零场CT附近研究了Cr7Mn(一种自旋1分子纳米磁体)的两种变体。发现在≤2K温度下,采用Hahn回波脉冲序列可在CT处获得T₂∼1μs的相干时间。远离CT区域时,观察到由核自旋耦合导致的电子自旋回波包络调制(ESEEM)振荡现象,其T₂高达1.35μs,表明存在独特的相干保持机制。使用CPMG脉冲序列进行动态解耦后,CT处T₂提升至∼2.8μs,ESEEM区域更达∼3.6μs,同时振荡行为被解调。实验测得T₂值基本不受分子在溶剂中稀释程度及溶剂氘代与否的影响,说明主要退相干源和ESEEM效应来自分子内部。为解释退相干现象,研究人员建立了同时包含磁场涨落和CT跃迁频率自身涨落的复合模型。实验数据可通过环境噪声(核拉莫尔进动频率噪声)与横向各向异性参数E的1/f噪声共同作用得到合理解释。这些关于退相干微观起源的认识,有助于实现分子自旋量子比特的理性设计。
