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光电子圆二色性（PECD）表现为在圆偏振光单光子电离手性分子时，电子在光偏振平面正交方向上的前-后不对称发射现象。研究团队此前预测了多极“PECD”电流（即沿多个方向分辨的电流），该电流通过两束相互正交且载频分别为ω和2ω的线偏振光产生，源自单光子与双光子跃迁间的干涉效应。本文中，该团队将证明：即使在单光子激发条件下，通过光电子动量矢量k和自旋检测轴s标记的两个轴向，自旋检测即可揭示对映体敏感的多极电流。具体而言，研究人员考察了圆偏振光电离随机取向手性分子构成的各向同性系综，发现所得自旋分辨电流包含三项量级相当且可能超越PECD的组分：(i) 光偏振平面内的自旋极化涡旋，其对映体的旋转方向相反；(ii) 光偏振平面内的自旋汇或源（取决于对映体）；(iii) 光电子涡旋二色性的自旋类比效应（参见Phys. Rev. Lett. 129, 233201, 2022），其中检测到的光电子自旋编码了分子手性信息。