光电子自旋与阳离子取向的对映体敏感锁定
当电子通过手性分子时,其传输过程受到自旋取向的显著影响:具有相反手性的分子会优先传输自旋方向相反的电子。这种被称为手性诱导自旋选择性(CISS)的惊人现象,其深层机制仍存在争议——观测到的效应强度远超基于典型弱自旋轨道相互作用的理论预测。大量CISS现象由光驱动,因此可在超快时间尺度被调控,并影响光致电离或光激发后的化学变化。迄今为止,大多数关于自旋选择性对映敏感光动力学的研究集中在光磁场分量的影响上。本工作提出了纯粹由电偶极相互作用产生的自旋选择性光诱导动力学的两种机制:动态机制与几何机制。以单光子电离为例,该团队报告了一种新效应:分子阳离子取向与光电子自旋及母分子空穴自旋的对映敏感锁定现象。单光子电离是普遍存在的物理过程,此前已在定向样品中观察到CISS效应。值得注意的是,本研究发现的新效应出现在随机取向手性分子的光电离过程中,从而在非晶态手性介质中确立了CISS效应的存在。
