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在强驱动系统中控制量子关联的能力是量子科学领域的一项核心挑战，其影响涉及超快动力学、量子控制及信息处理等方向。在光电离过程中，发射出的电子与残余离子可能形成纠缠系统，其关联性编码了潜在的光与物质相互作用，然而如何控制它们在连续态系统中的产生及可观测表现，至今仍鲜有探索。本研究展示了在强耦合机制下，利用相位锁定脉冲序列实现对电子-离子关联的相位分辨控制。研究证明，纠缠可以以阿秒精度被中止和重塑，且相位依赖的关联可重新分布为基于布居数的关联，从而产生直接反映在联合可观测物理量中的纠缠。这些结果为在光电离过程中相干地塑造纠缠奠定了基础，并为在本质上受限于测量基底的系统中获取和操控量子关联开辟了新的可能性。