用于选择组态相互作用的迭代双通道神经量子态算法

精确求解强关联体系的电子薛定谔方程仍是量子化学领域的一项核心难题,构型空间的指数级增长限制了精确方法的适用范围。选定组态相互作用(SCI)算法通过自适应构建紧凑的行列式展开来应对这一挑战,但其效率高度依赖于用于识别化学重要性构型的采样策略质量。本文提出交接迭代神经量子态(HI-NQS)算法,该算法将经经典训练的、自回归式Transformer神经量子态嵌入基于采样的量子对角化方法(Sample-Based Quantum Diagonalization)的迭代采样-对角化-更新框架中。一种具有显式自旋向上/自旋向下交叉注意力的双通道Transformer架构,将费米子自旋结构编码为架构归纳偏置,从而能够表达物理信息丰富的波函数表征。在每次子空间对角化后,得到的特征向量通过一个分解的自旋边缘教师信号蒸馏回网络中,建立起生成式采样与精确对角化之间的闭环反馈机制。对一系列小分子及一个系统性氮活性空间系列的基准测试表明,HI-NQS在所有测试体系上均达到了化学精度,且其行列式数量标度性比基于传统CIPSI的SCI方法更优,只有在最小的活性空间除外。所有计算均在GPU硬件上完成,无需量子计算资源,这使得HI-NQS成为一种高效且可扩展的纯经典方法,用于解决选定组态相互作用问题。

作者单位: VIP可见
提交arXiv: 2026-06-25 08:47

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