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单海森高斯波包动力学 (GWD) 大幅降低了Heller局部谐性GWD的计算负担，同时在近似振动光谱方面保持了相当的精度。本文提出了一种新的辛几何推导方法，用于单海森GWD的运动方程，并证明与局部谐性版本不同，该方法在高斯波包流形上守恒非正则辛结构，并且在光滑势能中的有界动力学过程中避免了能量漂移。数值结果表明，尽管单海森GWD比局部谐性变体高效得多，但在观测量平均值上仍表现出相同的 𝒪(ℏ)渐近误差。为进一步加速数值模拟，该团队实现了高阶步进几何积分器，该积分器具有时间可逆性，且无论时间步长如何，都能精确守恒范数和辛结构。此外，该团队给出了单海森高斯波包在一般势能中宽度演化的精确表达式，以及整个波包在全局谐性势能中演化的精确表达式。通过基于从头算的氨分子第一激发态势能面上的高斯波包动力学模拟，该团队数值验证了这些积分器对几何性质的守恒性，并证明高阶积分器能够同时提升精度和计算效率。该团队还计算了二氟卡宾阴离子的光电子谱和氨分子的吸收光谱，发现与实验相比，单海森GWD优于全局谐性模型，且精度与局部谐性GWD相当。最后，该团队识别了哪些光谱特征对参考海森的选择敏感。