通过离心畸变预补偿直接时域观测l-双重分裂

该团队利用整形飞秒激光脉冲,直接观测到了分子转动动力学中l-双重分裂贡献的时域特征。通过在激发脉冲上施加定制的光谱相位,该工作预补偿了离心畸变——这种畸变通常会导致多周期恢复结构的时间展宽,进而掩盖精细的转动特征。一种三次光谱相位[Phys. Rev. A 107, 053108 (2023)]将选定的恢复结构压缩至近单周期事件,这与基于分子转动常数推导的解析表达式一致,使得预测性脉冲设计超越了数值优化的范畴。由此产生的无畸变恢复结构揭示了时间上分离的l-双重分裂贡献,这些贡献在传统脉冲对准实验中无法分辨。该方法对实验缺陷(包括空间光调制器离散化)具有鲁棒性。尽管对单个l-双重分裂分量的选择性控制已具备可行性,但该工作重点聚焦于其在时域中的直接观测。
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提交arXiv: 2026-05-04 12:07

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