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传统光学框架（如离散偶极子近似DDA）假设耦合量子发射体的线性光谱仅能通过各组成单元的线性极化率计算得出。然而，近期极化激元研究表明，空腔线性响应可编码非线性光学极化率。本工作证实该现象具有更广泛的普适性：发射体间相互作用使得单个发射体的非线性特性能够在阵列线性响应中显现，且无需依赖空腔或置换对称性。为阐明这一现象，该团队展示了耦合异质二聚体及线性链的线性光谱，证明单个单体拉曼特征会以集体共振振动边带形式呈现。此外，通过调控拉曼型非谐性可实现光谱特征的系统性调控，这标志着分子聚集体与量子发射体阵列中存在超越光-物质相互作用平均场描述的纯量子光学效应。