用于精确高效量子分子模拟的相关收敛虚拟轨道
基于平面波基组的密度泛函理论被广泛应用于计算材料科学领域，包括孤立分子体系的研究。然而，对电子关联效应的描述不足始终是其根本性局限。基于多体哈密顿量的精确关联处理方法需要可靠地表达占据轨道与虚轨道，但在传统计算方案中虚轨道的描述往往欠佳，导致精度下降。该研究团队提出了一种局域化关联收敛虚轨道（LCCVOs）方法，作为分子体系中构建精确多体哈密顿量的高效基组。通过大幅减少轨道数量，LCCVO框架对单重态、双重态和三重态分子解离能的预测结果，可与cc-pVXZ（X = D, T, Q, 5）等高阶关联一致基组相媲美，多数情况下甚至更优。这些成果证明了LCCVO方法在高精度量子化学计算中的高效性、可扩展性和鲁棒性。
