量子科技中心_量科网

分子聚集体线性光谱通常通过经典光学方法（如离散偶极近似 DDA、相干激子散射 CES 和相干势近似 CPA）进行近似，这些方法唯一的量子力学输入是单体的线性极化率。然而，这些经典光学方法的有效性范围仍不明确。本文从量子力学哈密顿量出发，确定了 DDA/CPA/CES 精确适用的极限：具有全对全耦合和置换对称性的 N→∞ 单体聚集体（分子版本的 Lipkin–Meshkov–Glick 模型）。该模型的对称性与多个相同分子耦合至单腔模的分子极化激元问题密切相关，因此该团队可以借鉴后者开发的最新技术。特别地，该团队提出了一个 1/N 展开式，用于修正经典光学极限，得到有限 N 下聚集体线性响应的修正项。这些修正项表现为类似单体的拉曼跃迁。该团队以物理上高度相关的同型二聚体为例，通过计算验证了这些发现。该团队的研究阐明了，在如分子聚集体等简单量子发射体阵列中，已经可以出现超越经典光学的量子光学特征。