阐明短时激子转移中平均分子间耦合与耦合无序之间的协同相互作用

分子聚集体中的激子传输是决定有机光电子器件和光捕获系统性能的基本过程。虽然多数理论研究聚焦于长时程传输行为,但超快光谱学的最新进展使飞秒至皮秒时间尺度内仍保持弹道运动的短时程激子行为成为研究焦点。该工作针对同时存在点位能量(对角)无序和分子间耦合(非对角)涨落的一维晶格体系,建立了短时程激子动力学的解析理论框架。通过倒空间分析,研究人员推导出了局域激发和运动高斯初始条件下第一、第二空间矩的闭合表达式。分析及数值结果表明:长时程动力学受对角无序影响,而短时程弹道扩张主要由非对角无序主导。更重要的是,该研究揭示了平均分子间耦合强度与非对角耦合无序强度之间存在协同效应,证明二者对短时程激子传输具有等效贡献。此外,该团队将这一普适无序模型与宏观量子电动力学框架下的真实分子系统相结合,为表征和优化复杂介电介质中无序分子聚集体的超快能量流动提供了理论基础。

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提交arXiv: 2026-03-24 16:57

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