迈向分子化学中杂化密度泛函理论的性能极限

密度泛函理论(DFT)在精度与效率之间实现了卓越的平衡,但实际应用的密度泛函近似方法始终面临简洁性、准确性和可迁移性三者间的必然权衡。因此需要建立系统化的开发流程,以确保在特定应用领域内获得稳定最优的精确度。本研究通过整合约束条件执行、灵活泛函形式与现代优化技术,提出了此类开发方案。将这一策略应用于范围分离杂化(RSH)元广义梯度近似框架后,我们获得了经过精细优化且约束得当的杂化泛函——COACH。在广泛的分子基准测试中,相较于ωB97M-V等主流RSH元广义梯度近似方法,COACH在保持相同计算实用性的同时,显著提升了精度与可迁移性。最终分析表明,要实现进一步的系统性突破,可能需要引入真正的非局域信息来解决现有权衡关系与饱和行为问题。

作者单位: VIP可见
提交arXiv: 2026-03-24 17:33

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