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单分子磁体(SMMs)因轴向磁各向异性抑制自旋-声子跃迁而表现出缓慢的磁弛豫现象。为建立物理观测值与磁弛豫微观理论的直接关联，该研究团队开发并数值化实现了一种开放量子体系的第一性原理线性响应理论，该理论可在交变交流磁场作用下解析复杂交流磁化率。该形式主义方法与密度泛函理论及多组态电子结构模拟相结合后，以全第一性原理方式应用于三种氰基桥联的Ln/Y基配位聚合物（通式{LnIIIx YIII1−x [Co(CN)6]}，其中Ln = Yb (1)、Tb (2)和Dy (3)）。该方法成功复现了所有研究化合物的低温直接弛豫过程及其场依赖性，以及高温奥巴赫弛豫机制。这些结果证明了镧系基单分子磁体磁弛豫从头算模拟的可行性，并支持进一步开发开放量子体系从头算方法以完善磁化动力学理论的潜力。