变分量子本征求解器中的反应级一致性:环状烃的同键裂环应变能
利用变分量子本征求解器(VQE)等量子-经典混合算法在量子计算平台上模拟化学反应时,反应能评估中电子关联效应的反应一致性处理是当前面临的挑战。本研究采用先前报道的对称性引导活性空间选择方案,通过同系反应框架计算环状烃的环张力能。该方案通过选择能产生相同对称匹配分数(SMF)值的活性空间,强制保持所有反应物与产物的对称一致性,从而在反应层面实现平衡的关联效应处理。当单个分子存在多个满足该标准的活性空间时,较大活性空间通常能提供更优的关联处理效果;但在同系反应框架内,由于误差抵消效应,较小的对称一致活性空间也能获得相当的精度。 基于该方法,研究团队系统评估了从环丙烷到结构复杂的金刚烷等一系列饱和及不饱和环状烃的环张力能。所得能量值相对于密度泛函理论(DFT)达到化学精度,并与耦合簇单双激发(CCSD)基准值高度吻合。该方案在分子复杂度递增体系中的系统性表现,突显了同系反应设计与对称性一致VQE计算相结合的有效性。这种强制反应物种间物理一致性的方法,为将基于反应的量子模拟拓展至更大分子体系和更广化学反应类型展现出明确潜力。

