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镱(III)的配位配合物在4f化合物中展现出最长的自旋相干时间之一，这使其成为分子量子技术极具前景的平台。尽管即使在低温下，自旋-声子弛豫仍是限制相干时间的因素，但通过化学设计对其进行调控有望推动这些自旋量子比特原型突破当前极限。为了揭示如何通过化学手段调控自旋-声子弛豫，该研究团队针对三种化学差异微小但自旋弛豫时间存在定量差异的镱(III)分子，开展了完整的从头算自旋-声子动力学研究。结果表明，低温弛豫由一小群高度离域的低能声子触发的拉曼过程主导。对这些贡献的分析表明，超出第一配位壳层的分子结构修饰对自旋-声子耦合的调控本质上高度复杂，难以用简单的化学术语合理化。这些发现呼吁概念上的转变——需要摒弃试图用简单的磁-结构相关性来解释分子结构修饰对自旋-声子弛豫影响的做法，并提出预测性第一性原理框架作为未来化学设计策略的潜在驱动力。