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数十年来，科学家们一直在研究复杂的电荷迁移动力学现象——当分子发生电离后，局域化的电荷分布（“空穴”）会在飞秒时间尺度内跨越分子迁移。这种现象具有调控分子内电子的潜力，但学界对电荷迁移诸多层面的完整认知仍存在空白。该工作通过扩展局域化本征键轨道（IBO）分析方法，将复杂且相互关联的多电子电荷迁移过程动态简化为化学概念（如弯箭头符号和轨道间相互作用）的可视化表达。通过分析多种挑战性场景，研究人员展示了IBO如何帮助识别电荷迁移中的关键机制。例如，该团队揭示了将π型空穴转化为σ型空穴（或逆向转化）的不同作用机制，并用超共轭效应以及耦合不同对称性轨道的电子组态进行了解释。该研究进一步论证了如何利用IBO筛选具有高电荷迁移效率的分子，所有模拟均采用含时密度矩阵重整化群（TDDMRG）的高效计算方法，实现了50个轨道中45个电子的关联计算。该团队认为这些成果将有助于指导未来实验设计，所提出的IBO分析方法也适用于其他类型的实时电子动力学与光谱学研究。