对于分子极化激元而言,无序性和声子时间尺度决定了热力学极限下暗态的激活过程
集体光-物质体系包含大量暗态,这些状态在热力学行为涌现中的作用仍不甚明晰——尤其在存在无序性和结构化环境的情况下。本研究开发了一种混合矩阵乘积态-层次运动方程(MPS-HEOM)方法,能够对静态和动态无序条件下从少数发射体到热力学极限的极化激元动力学进行数值精确模拟。这使我们首次为"集体极化激元体系达到热力学极限所需最小系统尺寸"这一长期悬而未决的问题提供了定量化、可操作的解答。通过引入收敛尺度NT(即光子动力学达到热力学极限所需的分子数量),我们发现动态无序性通常比静态无序性带来更大计算挑战。该团队将这种现象归因于无序性对集体光-物质动力学的抑制,这种抑制会动态激活非集体自由度。研究进一步揭示,当环境趋于马尔可夫性质时,NT呈现转折行为,因为环境时间尺度调控着亮态-暗态能量转移及暗态/灰态的参与程度。因此,声子时间尺度同时控制着集体行为的崩溃和NT的增长。这些结果表明,集体行为的抑制是支配无序光-物质体系热力学收敛的关键机制。
量科快讯
1 天前
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