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该研究团队提出了一种分子聚集体中双激子动力学的理论框架，该框架通过约化密度矩阵形式，明确处理了不同激发能级间的布居数和相干性。通过将动力学描述扩展至弱耦合极限之外，该方法在保持马尔可夫环境弛豫描述计算可行性的同时，捕捉了激子离域和激子-激子湮灭的影响。利用该框架，研究人员探究了初始双激子态的空间分布和动量组成如何调控荧光衰减与传输过程。非相干初始条件会导致强烈的非指数弛豫现象，以及由非线性布居动力学驱动的时变扩散行为。相比之下，相干制备的双激子态则展现出显著的早期相干传输特性，其行为特征敏感依赖于初始态是作为单激子模的驻波叠加还是行波叠加制备而成。尽管J型和H型聚集体具有近乎相同的发射动力学，但由于能带结构依赖的干涉效应，其双激子传输性质存在显著差异。研究结果表明双激子动力学始终受到初始态相干性和动量组成的深刻影响。除初始态制备外，相干-非相干转变过程以及激子密度的扩散分布还对激子融合、向第一激发态衰减等内转换过程具有敏感性。该工作确立了初始态制备作为激子系统多激子传输关键调控参数的地位，并为超越布居数描述的非线性光学实验阐释提供了普适性框架。