量子科技中心_量科网

自旋-晶格弛豫理论已发展近一个世纪，但关于相互作用本质的一些基本假设从未得到完全验证。这包括弱耦合近似——该近似使得微扰法描述自旋动力学成为可能，并催生了通过单声子与双声子过程描述自旋弛豫的经典理论。本研究将自旋弛豫的第一性原理理论拓展至三声子过程，并将其应用于自旋1/2氮化铬复合物的范德瓦尔斯晶体。结果表明对该分子而言，三声子过程对自旋弛豫的贡献仅出现在实验无法达到的极端温度条件下，从而为自旋弛豫理论中弱自旋-声子耦合假设的有效性提供了空前证据。同时，数值模拟显示自旋-声子耦合强度只需较小幅度的增加，就可能导致室温下三声子与双声子过程效率的逆转，这不仅揭示了分子材料中三声子效应的可能性，更为系统探索自旋体系中的强耦合现象开辟了新路径。