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原子尺度受限自旋正逐渐成为量子光电设备（如量子比特和传感器）中的活性组件。然而，在原子尺度上探测单个自旋仍面临巨大挑战，这主要受限于传统光学中的衍射效应。本研究表明，通过扫描隧道显微镜原子级锐利探针注入高能载流子所产生的高度局域化激发，能够触发层状半导体中单个原子空位中心的单光子发射。在小于1纳米的有效空间分辨率下，研究发现捕获的光子精确反映了空位中心束缚态波函数的轨道对称性，同时光子关联测量证实了单光子发射特性，这体现在清晰的光子反聚束特征上。该工作为实现电寻址的单原子量子光源和原子尺度操控的固态自旋-光子界面迈出了重要一步。